本建制前身為陳嶼鎮，自1993年11月設立大麥嶼經濟開發區以來，大麥嶼港相繼升格為省級、國家級一類口岸，為新型的港口城市。

2009年8月撤珠港鎮改稱大麥嶼街道辦事處。

該轄區解放前后均稱陳岙鄉，1961年成立陳嶼人民公社，1984年到政社分設后為陳嶼鎮，1993年11月成立大麥嶼經濟開發區管委會，與鎮政府合署辦公。

2000年6月撤擴并時三鎮合并屬珠港鎮，稱珠港鎮陳嶼辦事處，2009年玉環縣人民政府下發《玉環縣人民政府關于建立玉環縣人民政府玉城街道辦事處等機構及人事任免的通知》，將陳嶼辦事處改為陳嶼街道辦事處，并將陳嶼鎮改為大麥嶼街道。